Celui qui est connu sous le nom du Grand Arnauld est le benjamin des nombreux enfants de l’avocat Antoine Arnauld, dont il porte le prénom. Au milieu de ses frères, soeurs, nièces, neveux et amis qui consacrent leur vie à Port-Royal, il lui revient, à lui le brillant théologien, de devenir, en dépit d’un naturel pieux et amène, l’inflexible héraut de la cause janséniste.

En 1643 paraît La Fréquente Communion, texte dans lequel Antoine Arnauld, prêtre et docteur en théologie, prône un christianisme fondé sur une conversion loyale du coeur et l’absolu respect des sacrements. L’ouvrage clair et logique connaît un succès fulgurant, mais est bientôt censuré. Aux persécutions policières qui s’abattent sur le monastère, Arnauld répond par des écrits dénonçant l’injustice subie.

Il s’opposera plus tard à ce que Port-Royal renonce à sa liberté d’opinion en signant le Formulaire. Radié de la Sorbonne à partir de janvier 1656, il vit, parfois caché à Paris, souvent retiré à Port-Royal des Champs, parmi les Solitaires et les Messieurs avec lesquels il collabore à de nombreux ouvrages théologiques et pédagogiques à l’origine du renom de Port-Royal.

Exilé à la fin de la Paix de l’Eglise (1679), il décide de quitter la France pour les Flandres. Il mourra à Bruxelles en 1694.